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【世界速看料】室温合成富氮共轭微孔聚合物固相萃取痕量合成麝香

来源：软服之家2023-07-03 12:25:11

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(相关资料图)

摘要：

本研究在室温下合成了一种具有高表面积、大共轭体系、富氮等特点的共轭微孔聚合物(CMP)。该材料作为固相萃取(SPE)柱进行了探索，与大多数商业柱相比，它对硝基麝香的萃取效率更高。在最佳固相萃取条件下，建立了气相色谱-质谱联用测定5种硝基麝香的灵敏高效方法。该方法线性良好(r2≥0.996)，检出限低(0.13~0.57ngL−1),重复性好(1.1~4.0%，n=6)，适用于水和牛奶样品中痕量硝基麝香的检测。结合仿真计算，进一步探讨了其机理。该方法的优势主要体现在提取效率和灵敏度上，这也表明了CMPs作为样品前处理材料的潜力。

引言：

合成麝香化合物由于其对人体的潜在危害，引起了人们的广泛关注。

在此背景下，本文合成了富含N原子的咔唑基CMPs，并探索了作为SPE柱提取5个硝基麝香的方法。与大多数商业SPE色谱相比，所开发的色谱柱具有更高的效率。结合模拟计算，讨论了可能的吸附机理。在优化的固相萃取条件下，建立了一种新型的气相色谱-质谱相结合的固相萃取柱，并应用于食品和水样中痕量硝基麝香的检测。

计算细节

利用DMol3程序包，采用密度泛函理论方法进行了模拟计算。优化了TCB-CMPs及其靶分子celestolide、phanto-lide、MM和MK的构型。利用广义梯度近似-perdew-burke-ernzerh泛函方法得到了交换项和相关项。为了形成足够的吸收空间，我们制作了四层和一孔，其中包含一个2×2×4的TCB-CMP单元胞，并用于吸收模拟。利用吸附模块模拟了SMCs在compassion力场作用下的吸附构型。

结果与讨论

合成材料TCB-CMP经13cCP/MASNMR表征(图1a)。140.07和124.87ppm的信号峰归属于取代的苯基碳。140.07处的低场峰是由氮原子的存在引起的。位于119.54和109.27ppm处的峰对应于未取代苯基碳的信号峰。这些核磁共振信号表明从分子水平成功制备了TCB-CMPs。图1b显示了材料的红外吸收光谱。1504cm−1和1226cm−1处的吸收带分别属于C-C和C-N振动，属于TCB-CMPs的特征峰。氮气吸附和解吸实验表明，制备的材料具有1109.9m2/g的大比表面积，典型孔径为0.5 nm(图1c)。此外，SEM分析表明tcb-cmp具有规则的片状形貌(图1d)。通过能谱分析了TCB-CMPP的元素组成(图1e)。N的原子百分数证明了tcb-cmp是一种富氮物质。图1f为tcb-cmp模型结构的俯视图和侧视图。模拟层间距离为4.18Å。

从图2a可以看出，吸附剂用量从25mg增加到40mg，萃取效率不断提高。而吸附剂用量的增加(45mg)对提取效率的提高无显著影响。图2b显示，pH值为4时，萃取效率更高。如图2c所示，在100-300mL的样品体积范围内，5种硝基麝香的回收率保持不变，当样品体积大于300mL时，回收率下降。如图2d所示，在1~3mL⋅min−1范围内，样品流速对5种硝基麝香的回收率无明显影响。图2e为这五种溶剂的洗脱效果。如图2f所示，当洗脱液体积从3mL增加到9mL时，萃取效率不断提高，当洗脱液体积大于9mL时，对回收率无明显影响。

图3为最终吸附构型，表明TCB-CMPs对SMCs具有一定的吸附亲和力，对硝基麝香的吸附亲和力较其他类型强。

图4为牛奶样品中5种硝基麝香的典型GC-MS图谱。色谱图中未发现与目标物具有相同定量离子和保留时间的干扰化合物，进一步说明所建立的方法具有良好的特异性。

总结

本文合成了一种基于咔唑的富N原子CMP(TCB-CMPs)作为硝基麝香污染物的固相萃取柱。该材料具有良好的提取能力和可重复利用性。结合模拟计算，讨论了TCB-CMP对硝基麝香的作用机理。建立了一种灵敏、高效的测定5种硝基麝香的气相色谱-质谱分析方法。在优化的条件下，该方法成功地实现了水和牛奶样品中硝基麝香的分析。这项工作扩展了基于cmps的SPE在复杂基质样品中监测硝基麝香污染物的应用。

文章详情：https://doi.org/10.1016/j.foodchem.2022.134681

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